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解绑并重新绑定小天才电话手表的步骤如下。
1、打开小天才电话手表的APP，在“更多”选项中找到“绑定与解绑”。
2、点击“解绑手表”，并选择需要解绑的手表信息，确认解绑后，即可完成解绑操作，请注意确保手表处于联网状态，如果手表处于关机状态，需要重新启动手表并等待手表联网成功后再进行解绑操作，如果手表已经解除绑定，可能无法重新绑定，请联系客服进行处理。
重新绑定步骤：
1、在手机上安装小天才电话手表APP并注册登录。
2、点击APP左上角的头像或者从左向右滑动屏幕进入功能页面，进入功能页面后点击“绑定与解绑”，然后选择“添加更多手表”，如果之前绑定过其他手表，可以直接点击“添加手表”，如果之前没有绑定过其他手表，需要先绑定一个手表后再进行添加，按照提示操作，完成新手表的绑定，在此过程中，需要输入手表的号码等信息进行验证。
在进行解绑和重新绑定的过程中，要确保手表处于可连接状态，并且按照提示进行操作，如果遇到任何问题，建议联系小天才客服进行咨询。